Ještě před ukončením dvouoborového studia psychologie a filozofie nastoupil Vladimír Smékal jako psycholog do Záchytného dětského domova v Pardubicích, kde působil jeden rok. Po získání diplomu v roce 1958 začal učit na Filozofické fakultě Masarykovy univerzity, kde jako pedagog působí dodnes. V letech 1966-1968 byl vedoucím Střediska pro psychodiagnostické pomôcky při VÚDPaP (Výskumný ústav detskej psychológie a patopsychológie) v Bratislavě a v letech 1968-1970 vedoucím vědeckovýzkumného oddělení n.p. Psychodiagnostica. Mezi roky 1990-1997 byl vedoucím Psychologického ústavu FF MU v Brně. Po roce 1997 přešel na nově vznikající FSS, kde několik let působil jako proděkan pro vědu a převzal také vedení Laboratoře pro výzkum dětí a mládeže při FSS, ve kterém setrval do roku 2000, kdy založil Výzkumné centrum vývoje osobnosti a etnicity a stal se jeho ředitelem.
V současnosti je zaměstnancem Centra občanského vzdělávání v Brně. V roce 2010 se stal emeritním profesorem na FSS MU, externě vyučuje také na Fakultě humanitních studií UK v Praze a na TF UPOLi. Kromě pedagogické dráhy se dříve přímo zabýval výchovou dětí a mládeže a úzce spolupracoval například s Prázdninovou školou Lipnice. Za svou činnost získal několik ocenění, například Cenu města Brna za výchovu a vzdělávání v roce 2011.